拡張機能のユーザー補助機能を導入することでも、アクセシビリティを向上できます。
Chromeにはハイコントラスト モードに対応する機能はないため、拡張機能の導入と、テーマの変更で対処します。High Contrast and Custom Color Support - Accessibility: Low-Vision Support - The Chromium Projects
custom.cssはChrome 33から機能しなくなっているため、Stylishなどの拡張機能で対応します。